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Ja genau, du kannst die beiden auch in Kombination einsetzen. Beim PiHole stellst du dann einfach als DNS-Server die Unbound-Adresse in deinem LAN ein. Unbound fragt dann selbst die Root-Server ab und hangelt sich Schritt für Schritt bis zu dem DNS-Server vor, der für die jeweilige Webseite zuständig ist. Das wäre wohl eine übliche Kombination und läuft bei mir auf dem Pi ohne Probleme.